Bersama-sama Teguh Karya (alm), Tuti Indra Malaon (alm), Hengky Solaiman, Niniek L. Karim, Slamet Rahardjo mendirikan Teater Populer pada 14 Oktober 1968, di Bali Room Hotel Indonesia, Jakarta. Sesudah tampil rutin di hotel tersebut, mereka, yang sebagian merupakan alumnus Akademi Teater Nasional Indonesia (ATNI), hijrah ke film. Dunia film melambungkan nama mereka ke skala nasional, bahkan internasional. Teater Populer adalah Teguh Karya, Slamet Rahardjo, Hengky Solaiman, Titi Qadarsih, dan Rima Melati.
Di bawah arahan sutradara Teguh Karya, Slamet membintangi Wadjah Seorang Laki-Laki (1971), Cinta Pertama (1973), Ranjang Pengantin (1974), Perkawinan Dalam Semusim (1976), Badai Pasti Berlalu (1977), November 1828 (1978), dan Di Balik Kelambu (1982).
Tujuh film yang memberikan Piala CItra padanya (antara lain 1975, Ranjang Pengantin dan Di Balik Kelambu) menjadi bekal ke bidang penyutradaran.
Aktris Christine Hakim menjadi pasangan tetapnya di sejumlah film keluaran Sanggar Teater Populer.
Mengembangkan potensinya di dunia film, dia keluar dari Sanggar Kebon Pala, untuk duduk di kursi sutradara. Slamet Rahardjo menghasilkan 12 judul film, dimulai dengan Rembulan dan Matahari (1979), lalu Seputih Hatinya Semerah Kertas (1981), dan 10 judul lainnya.
Tak main-main, tiga filmnya menghasilkan tiga Piala Citra, bahkan sejak karya pedana – untuk penyutradaraan saja, selain untuk aktor utama dan aktor pendukung.
